固态电池核心难点是固-固界面问题。液态电解液可浸润电极缝隙，而固态电解质与正极、锂金属负极属于固体-固体接触，容易出现接触空隙、界面阻抗飙升、副反应、空间电荷层、锂枝晶、循环脱粘失效等问题。

界面材料是涂覆在电极-电解质接触面的修饰层，承担改善物理接触、阻隔副反应、传导锂离子、抑制锂枝晶四大功能，是固态电池从实验室走向量产的关键的一环。

而界面问题广泛存在于各种体系的固态电池中，根据界面问题产生的原因，可将其分为化学/电化学界面问题和物理界面问题两大方面。

(a)化学/电化学界面问题示意图；(b)物理界面问题示意图

其中化学/电化学界面问题主要包括电解质的电化学稳定窗口窄、界面处元素的互相扩散以及空间电荷层等；物理界面问题则主要来源于固态电解质的刚性界面接触、循环过程中材料的体积变化和应力积累导致的材料破碎与粉化。

化学/电化学界面

界面化学/电化学稳定性是影响全固态电池能否长期循环的关键因素之一。通常，界面化学/电化学问题产生的原因主要包括：电化学稳定窗口窄、元素扩散和空间电荷层等。

电化学稳定窗口表示电解质不发生电化学分解的最大电压范围，是影响固态电池电化学性能的重要因素。

电极与固态电解质之间的元素扩散会造成高电子/离子导电性的混合导电界面层的生成，并最终导致大的界面电阻和差的循环寿命。

空间电荷层是指在界面接触和反应之后，由于两个接触相具有不同的锂离子电化学势，会驱使锂离子从一侧向另一侧转移，从而在界面处形成的锂离子积累/耗尽的空间区。空间电荷层的形成会导致大的离子/电荷梯度场，极大地限制了界面处的锂离子传输速率。

化学/电化学问题优化策略

目前，对化学/电化学界面问题优化策略的研究主要集中在构造人工界面保护层、原位形成界面保护层和设计多层电解质三个方面。

人工界面保护层，人工构建具有宽电位窗口的界面保护层是解决界面化学/电化学问题的有效手段，其主要作用是作为保护性钝化膜，阻碍电极材料与电解质的直接接触，防止电化学循环过程中电极与电解质之间的界面副反应。此外，在一些体系中，界面保护层也可起到抑制空间电荷层和元素扩散的作用。

原位生成界面保护层，除了预先在材料表面人工制造界面层，通过在固态电解质中引入添加剂和接枝基团等策略原位生成界面保护层也是防止界面副反应的有效手段。这种策略可以减少额外的人工构筑界面步骤，降低成本。

多层电解质，单一的固态电解质通常带隙较窄不能同时对锂金属和高压正极稳定，使得全固态电池在长循环过程中易失效。使用多层电解质是解决上述问题的重要方法，它能够扩大电解质的电压窗口，改善电池的循环稳定性。

物理界面

界面接触是影响锂离子传输和扩散的关键因素之一，不良的界面接触会阻碍锂离子在电极和电解质之间的有效传输。

材料刚性接触可导致全固态电池倍率性能差，正负极材料在循环过程中体积变化也是诱导接触问题产生的重要原因，从微观层面来说，材料的破裂和粉化也会导致界面的接触失效。

目前，对于物理界面问题，主要通过在电极与电解质之间添加软界面和调控复合电极中的微观结构来增加电极与电解质之间的界面接触。

近年来，电极/电解质的化学/电化学界面问题已经得到了广泛关注，但实际上，尤其是在设计高载量固态锂电池或使用较大体积变化的转换型电极材料时，物理界面问题对电池性能的影响甚至更为严重。因此，设计实际固态锂电池时，在保证化学/电化学界面稳定性前提下，需进一步重点考量物理界面对电池性能的综合影响，尤其是设计合理的电池内部结构。

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专家简介：国际先进材料与制造工程学会（SAMPE）中国分会常务理事，中国复合材料学会理事，中国合成树脂协会理事，香港大学研究生，正高级工程师。从事超过20年聚合物技术研发。作为连续十年以上的行业大会的组织者，在业内具有广泛的影响力和号召力。曾荣获“碳纤维行业十大知名人物”称号，已申请100多项发明专利，其中多项技术处于国际领先水平。积极推动产学研协同创新，牵头与20余所高校建立合作关系，在树脂基体技术创新与产业化应用中发挥了重要作用。

信息来源：

赵永智等.固态锂电池界面优化策略的研究进展

刘爱芳等.面向实用化全固态锂离子电池的界面问题及调控策略

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